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自下而上的石墨烯纳米带揭示出咬伤缺陷

石墨烯纳米带(GNR)是单层石墨烯的窄条,由于其晶体和电子结构之间的相互作用,因此具有令人感兴趣的物理,电,热和光学特性。这些新颖的特性将它们推向了寻求下一代纳米技术发展的最前沿。

虽然自下而上的制造技术现在允许合成范围广泛的具有特征明确的边缘几何形状,宽度和杂原子结合的石墨烯纳米带,但这些原子精确的GNR中是否存在结构紊乱的问题以及要解决的问题是程度,尚有争议。这个谜题的答案对于任何潜在的应用或最终的设备都至关重要。

EPFL的Oleg Yazyev的计算凝聚态物理理论小组主席与Empa的Roman Fasel的实验nanotech @ surfaces实验室之间的合作产生了两篇论文,分别探讨了扶手椅边和曲折边石墨烯纳米带的问题。

前任博士学位的Michele Pizzochero表示:“众所周知,瑕疵在塑造晶体的多种功能方面起着重要作用。” 她是EPFL的Oleg Yazyev实验室的学生,现在是哈佛大学的博士后研究员。“在这些论文中,我们发现了普遍存??在的'咬合'缺陷,即缺少碳原子基团,是通过表面合成制备的石墨烯纳米带中主要的结构紊乱类型。尽管我们发现,咬合缺陷会降低电子器件的性能。基于石墨烯纳米带的这些缺陷,由于其独特的磁性,在某些情况下可能为自旋电子学应用提供令人兴奋的机会。”

扶手椅石墨烯纳米带

最近在2D Materials上发表的论文“穿过石墨烯纳米带的“咬合”缺陷的量子电子传输”特别研究了9原子宽的扶手椅石墨烯纳米带(9-AGNR)。这些GNR的机械坚固性,在环境条件下的长期稳定性,易于转移到目标基板上,制造的可扩展性以及合适的带隙宽度使它们成为集成为场效应晶体管中有源沟道的最有希望的候选者之一(场效应管)。实际上,在迄今为止实现的基于石墨烯的电子设备中,9-AGNR-FET表现出最高的性能。

尽管众所周知缺陷在电子设备上的有害作用,但肖特基势垒(在金属-半导体结处形成电子的势能势垒)既限制了当前的GNR-FET的性能,又阻止了缺陷对设备性能影响的实验表征。在2D材料论文中,研究人员结合了实验方法和理论方法来研究自下而上的AGNR中的缺陷。

扫描隧道和原子力显微镜检查首先使研究人员能够将边缘缺失的苯环识别为9-AGNR中非常常见的缺陷,并估计这些缺陷的密度和空间分布,他们将其称为“咬合”缺陷。 。他们量化了密度,发现它们有很强的聚集趋势。然后,研究人员使用第一性原理计算来探索此类缺陷对量子电荷传输的影响,发现这些缺陷会通过降低电导来显着破坏其能带边缘。

然后,将这些理论发现以系统的方式推广到更宽的纳米带,使研究人员能够建立实用的准则,以最大程度地减少这些缺陷在电荷传输中的有害作用,这是实现新型碳基电子设备的重要一步。

锯齿形的石墨烯纳米带

在最近发表在《物理化学快报》上的论文“自下而上的之字形石墨烯纳米带中的边缘紊乱:对磁性和量子电子传输的影响”中,同一组研究人员结合了扫描探针显微镜实验和第一性原理计算来检验所谓的自下而上的之字形GNR(ZGNR)中的结构紊乱及其对磁性和电子传输的影响。

ZGNR的独特之处在于其非常规的无金属磁性顺序(根据预测,该顺序可保留到室温)。它们具有沿边缘铁磁耦合且跨边缘反铁磁的磁矩,并且已经表明,可以通过例如电荷掺杂,电场,晶格变形或缺陷工程对电子和磁性结构进行较大程度的调制。 。可调谐磁相关性,可观的带隙宽度和弱的自旋轨道相互作用的结合使这些GNR成为自旋逻辑运算的有希望的候选者。该研究专门研究了六碳曲折线宽的石墨烯纳米带(6-ZGNR),这是迄今为止采用自下而上方法实现的唯一ZGNR宽度。

再次使用扫描隧道和原子力显微镜,研究人员首先确定了位于纳米带边缘的普遍存在的碳空位缺陷,然后解析了它们的原子结构。他们的结果表明,每个空位都包含一个缺失的间二甲苯单元,即另一个“咬合”缺陷,就像在AGNRs中所看到的那样,是由于在反应的环脱氢过程中发生的CC键断裂而引起的。研究人员估计,6-ZGNR中“咬合”缺陷的密度要大于自下而上的AGNR中等效缺陷的密度。

从理论上再次检验了这些咬合缺陷对6-ZGNRs电子结构和量子传输性质的影响。他们发现,与AGNR相似,引入缺陷会导致电导的严重破坏。此外,在这种纳米结构中,这些意外缺陷会引起亚晶格和自旋失衡,从而引起局部磁矩。反过来,这会引起自旋极化的电荷传输,从而使有缺陷的之字形纳米带在可扩展性的极限范围内最适合于全碳逻辑自旋电子学中的应用。

相同宽度的ZGNR和AGNR之间的比较表明,与前者相比,跨前者的传输对单个和多个缺陷的引入均较不敏感。总的来说,这项研究提供了这些普遍存在的“咬合”缺陷对自下而上的石墨烯纳米带的低能电子结构的影响的全球图片。研究人员说,未来的研究可能集中在研究在这种纳米带的边缘实验观察到的其他类型的点缺陷。

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